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中國科學技術大學|曾杰課題組在《ACS Catalysis》發表論文,影響因子13.7

點擊次數:1551更新時間:2023-07-13

       ACS Catalysis 致力于發表有關多相催化、分子催化和生物催化等具有原創性的研究結果,領域包括生命科學、金屬有機與合成、光化學與電化學、藥物發現與合成、材料科學、環境保護、聚合物發現與合成以及能源和燃料。

       期刊收錄研究方向:旨在報道涉及已知催化劑的新反應和新合成方法、發現或修飾新催化劑、催化機理和研究、已知流程的改進以及概念進展等領域的內容。 具體而言,ACS Catalysis涵蓋對本質上具有催化作用的分子、大分子和材料的實驗和理論研究,即它們具有催化轉化能力    

作者簡介

第一作者:殷海濱:現為中國科學技術大學曾杰課題組博士研究生

通訊作者:李洪良,馬新龍:中國科學技術大學曾杰老師課題組特聘副研究員

曾杰:副校長,中國科學技術大學講席教授。入選國家杰出青年科學基金、英國化學會會士(FRSC),擔任國家重點研發計劃科學家。研究領域為二氧化碳催化轉化技術。已在Nature、Nature Nanotechnology等高影響力學術期刊發表了221篇論文,H因子為74。出版書籍5部。榮獲中國青年科技獎“特別獎"、Falling Walls 科學突破獎、英國國際發明展年度國際發明“鉆石獎"、中國科技產業化促進會科學技術一等獎、中國化學會-贏創化學創新獎、侯德榜化工科學技術青年獎、中國新銳科技人物、安徽省自然科學獎一等獎、安徽青年五四獎章等獎項。研究成果入選國家“十三五"科技創新成就展。

論文簡介

       甲烷的直接功能化是一個關鍵的挑戰,特別是使用非貴金屬催化劑。該工作通過實驗證明了具有豐富氧空位的金紅石TiO2納米棒可以在沒有光照射的情況下,利用雙氧水(H2O2)可以直接將甲烷輕度氧化成甲醛(HCHO)。甲烷轉化的活性隨著氧空位(VO)濃度梯度的增大而增大。在H2O2水溶液中,30 bar CH4,70°C條件下反應1 h,VO的TiO2納米棒的總氧化產物產率可達40.80 μmol,其中對HCHO的選擇性為64.1%。根據催化結果,光譜數據和DFT,我們確定了反應活性中間體,并繪制了相應的反應路徑。

       總體來說,H2O2在VO附近的Ti原子上被活化形成表面過氧中間體,隨后CH4被活化生成甲氧基。甲氧基既可以與水反應生成甲醇,也可以與羥基自由基反應生成CH3OOH。甲醇被羥基自由基攻擊脫水生成·CH2OH, ·CH2OH進一步與羥基自由基反應脫水生成HCHO。CH3OOH直接脫水生成HCHO。

實驗中所使用的巖征產品

微型反應釜YZPR-25

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巖征儀器

       上海巖征實驗儀器有限公司成立于2011年。專注于多通道固定床反應器、高通量催化劑評價裝置、實驗室反應裝置、高壓反應釜、成套連續反應裝置等領域,為化工、科研、環保、制藥、醫療多個行業客戶提供成套設備和一體化解決方案。

       巖征儀器是集研發和生產一體的綜合型企業,在上海自有8000平米生產工廠,公司通過了ISO9001:2015質量體系認證和歐盟CE認證,產品遠銷美國、印度和澳大利亞。


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